9月20日,陕西理工大学材料学院于琦教授参与的成果“Geminal atom catalysis for cross-coupling”发表在最新《Nature》。该研究成果由新加坡国立大学、清华大学、苏黎世联邦理工学院、新加坡科技研究局等合作完成。据陕西理工大学报道,这是该校首次以共同一作单位在《Nature》发表文章。
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在本研究中,报道了一类非均相双子原子催化剂(GACs),它以特定的配位和空间接近度对单原子位点进行配对。聚合物氮化碳(PCN)主体中具有离域π键性质的规则分离的氮锚定基团允许Cu双子位点的配位,基态分离约为4 Å。GACs中单个Cu位点的适应性配位通过动态Cu–Cu键合实现了不同C–X(X = C、 N,O,S)交叉耦合。
菠菜网最正规平台皇冠代理皇冠体育盘口原位表征和量子理论研究表明,这种交叉耦合的动力学过程是由两种不同反应物在双子金属位点的吸附引发的,这使得均耦合不可行。GACs的这些内在优势使得能够组装具有几个配位位点的杂环、空间拥挤的支架和具有高度特异性和稳定活性的药物。放大实验和转化为连续流动表明,精细化学品的制造具有广泛的适用性。
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图1. Cug/PCN的合成与表征
皇冠新网址图2. Cug/PCN上C-O偶联催化机理
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